Switchable CO<sub>2</sub> Electroreduction Induced By the Bismuth Moiety with Tunable Local Structures on Graphene
Notice bibliographique
Résumé
Controlling the chemical environment of the atomically dispersed central atoms doped in the graphene lattice is critical to achieve desirable catalytic performances in carbon dioxide reduction reaction (CO2RR), however, how the local structures of non-transition metal-based single atom (SAs) affect the catalytic performances of CO2RR remains less understood. This study reports the immobilization of bismuth single atom catalysts (SACs) on pristine and nitrogenated graphene nanosheets with switchable catalytic selectivity in the carbon dioxide reduction reaction (CO2RR). Based on systematic physical characterizations and electrochemical analysis, it has been demonstrated that the Bi atom coordinated with four adjacent nitrogen atoms (Bi-N-C) selectively produces carbon monoxide (CO) with high selectivity at low overpotential, whereas Bi SACs bounded with carbon atoms (Bi-C) almost exclusively generate formate (FA). Theoretical investigations reveal that the Bi-N-C catalyst displays the lowest activation barrier for the first hydrogenation step of CO2 to produce *COOH, while Bi-C shows the most preferable pathway towards the formation of *OCHO, which is considered as the important intermediate species to generate FA. The controllable product distributions are dictated by the different local structures of Bi centers in Bi-N-C and Bi-C, and such differences could induce distinct electronic properties of Bi centers and subsequently switch the CO2RR products from CO to FA. This work has substantiated the importance of the fine-regulation of the coordination environment of one of the representative p-blocking SAs to steer the selectivity of CO2RR.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».