Robust Analysis of 4e <sup>–</sup> Versus 6e <sup>–</sup> Reduction of Nitrogen on Metal Surfaces and Single-Atom Alloys
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemical synthesis of hydrazine is an exciting avenue in the sustainable production of commonly used chemicals. Taking inspiration from the mechanistic selectivity of reactions such as the 2e– versus 4e– oxygen reduction reaction (ORR), we explore how to fine-tune catalysts for hydrazine synthesis through the 4e– electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) over the popular 6e– NRR used for ammonia synthesis. Optimal 4e– NRR performance requires sufficient activity as well as selectivity over 6e– NRR, other mechanistic NRR branching points, and the hydrogen evolution reaction (HER). In this study, we perform first-principles calculations in conjunction with uncertainty quantification on various monometallic and single-atom alloy surfaces to study the activity and selectivity of 4e– NRR. Through free energy diagrams, estimation of scaling relations, and a theoretical activity volcano, we observe that catalysts exhibiting low activity due to weak binding for NH3 favor hydrazine synthesis. We also find that single-atom alloys follow the same scaling relations as monometallic surfaces. Through uncertainty quantification, we form distributions of limiting potentials and establish a correlation between the activity of a catalyst with the skewness of its limiting potential distribution. We further quantify the uncertainty of first-principles calculations for branching points within 4e– NRR. Reaction branching point analysis reveals the difficulty of overcoming the HER for weakly binding catalysts and the affinity toward 6e– NRR for stronger binding catalysts. This underlines the significant challenges of pushing NRR toward hydrazine synthesis.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».