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Enregistrement W4295907191 · doi:10.1039/d2cp03029b

Disentangling sequential and concerted fragmentations of molecular polycations with covariant native frame analysis

2022· article· en· W4295907191 sur OpenAlexaff
Joseph McManus, Tiffany Walmsley, Kiyonobu Nagaya, James Harries, Yoshiaki Kumagai, Hiroshi Iwayama, Michael N. R. Ashfold, Mathew Britton, P. H. Bucksbaum, Taran Driver, David Heathcote, Paul Hockett, Andrew J. Howard, Edwin Kukk, Jason W. L. Lee, Yusong Liu, Dennis Milešević, Russell S. Minns, Akinobu Niozu, Johannes Niskanen, Andrew J. Orr‐Ewing, Shigeki Owada, Daniel Rolles, Patrick A. Robertson, Artem Rudenko, Kiyoshi Ueda, James Unwin, Claire Vallance, Michael Burt, M. Brouard, Ruaridh Forbes, Felix Allum

Notice bibliographique

RevuePhysical Chemistry Chemical Physics · 2022
Typearticle
Langueen
DomaineEngineering
ThématiqueIon-surface interactions and analysis
Établissements canadiensNational Research Council Canada
Organismes subventionnairesSLAC National Accelerator LaboratoryBasic Energy SciencesJesus College, University of OxfordHelmholtz AssociationJesus College, University of CambridgeEngineering and Physical Sciences Research CouncilJapan Society for the Promotion of ScienceOffice of ScienceU.S. Department of EnergyUniversity of SouthamptonScience and Technology Facilities CouncilStanford UniversityNational Science Foundation
Mots-clésFragmentation (computing)IonDissociation (chemistry)Triatomic moleculeRotational–vibrational spectroscopyChemistryMetastabilityFemtosecondMolecular dynamicsAtomic physicsExcited statePhysicsComputational chemistryLaserMoleculeOpticsPhysical chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

). By incorporating the recently developed native frames analysis approach into the three-dimensional covariance imaging procedure, contributions from three-body concerted and sequential fragmentation mechanisms can be isolated. The angular distribution of the fragment ions is much more complex than in previously reported studies for triatomic polycations, and differs substantially between the two isomeric species. With support of simple simulations of the dissociation channels of interest, detailed physical insights into the fragmentation dynamics are obtained, including how the initial dissociation step in a sequential mechanism influences rovibrational dynamics in the metastable intermediate ion and how signatures of this nuclear motion manifest in the measured signals.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: aucune
Score de désaccord entre enseignants0,003
Score d'incertitude au seuil0,006

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0010,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0010,001
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0020,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,006
Tête enseignante GPT0,229
Écart entre enseignants0,224 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations30
Publié2022
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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