Influence of the Hydrogen Bonding Environment on Vibrational Coupling in the Electrical Double Layerat the Silica/Aqueous Interface
Notice bibliographique
Résumé
Vibrational spectroscopy is a powerful tool for determining the local hydrogen-bonding environment. However, vibrational coupling present in H2O can make it difficult to relate vibrational spectra to a molecular description of the system. While numerous bulk studies have shed light on this phenomenon, the influence of both intra- and intermolecular vibrational coupling on the resulting electrical double layer spectra at buried interfaces remains largely unexplored. By utilizing the combination of vibrational sum frequency generation (vSFG), electrokinetic measurements, and the maximum entropy method on isotopically diluted water (HOD) at the silica/aqueous interface, we reveal the influence of vibrational coupling on the Stern and diffuse layer spectra as the surface charge density is varied. By comparing our HOD spectra with the corresponding H2O spectra from pH 10 to 2, we find that the diffuse layer spectra of H2O are dominated by both intra- and intermolecular coupling leading to significant differences in the H2O and HOD spectra. In contrast, the spectral response of HOD and H2O in the Stern layer as a function of pH is similar, providing strong evidence that the O-H oscillators in the Stern layer are evolving in a similar manner for both the H2O and HOD systems. However, we observe differences in the frequency centers at low pH that are less significant at higher pH suggesting that intermolecular coupling in the Stern layer is evolving as the surface charge density is varied.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».