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Enregistrement W4307230681 · doi:10.1002/anie.202213462

Catalytic Ammonia Oxidation to Dinitrogen by a Nickel Complex

2022· article· en· W4307230681 sur OpenAlexaff
David N. Stephens, Róbert K. Szilágyi, Paige N. Roehling, Navamoney Arulsamy, Michael T. Mock

Notice bibliographique

RevueAngewandte Chemie International Edition · 2022
Typearticle
Langueen
DomaineChemical Engineering
ThématiqueAmmonia Synthesis and Nitrogen Reduction
Établissements canadiensUniversity of British Columbia, Okanagan CampusUniversity of British Columbia
Organismes subventionnairesDivision of ChemistryOffice of Research and Economic Development, Montana State University
Mots-clésNickelCatalysisAmmoniaChemistryAmmonia productionInorganic chemistryOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Abstract We report a nickel complex for catalytic oxidation of ammonia to dinitrogen under ambient conditions. Using the aryloxyl radical 2,4,6‐tri‐ tert ‐butylphenoxyl ( t Bu 3 ArO⋅) as a H atom acceptor to cleave the N−H bond of a coordinated NH 3 ligand up to 56 equiv of N 2 per Ni center can be generated. Employing the N ‐oxyl radical 2,2,6,6‐(tetramethylpiperidin‐1‐yl)oxyl (TEMPO⋅) as the H‐atom acceptor, up to 15 equiv of N 2 per Ni center are formed. A bridging Ni‐hydrazine product identified by isotopic nitrogen ( 15 N) studies and supported by computational models indicates the N−N bond forming step occurs by bimetallic homocoupling of two paramagnetic [Ni]−NH 2 fragments. Ni‐mediated hydrazine disproportionation to N 2 and NH 3 completes the catalytic cycle.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesCharge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,051
Score d'incertitude au seuil0,999

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0020,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,018
Tête enseignante GPT0,249
Écart entre enseignants0,231 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations29
Publié2022
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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