Transition state search and geometry relaxation throughout chemical compound space with quantum machine learning
Notice bibliographique
Résumé
We use energies and forces predicted within response operator based quantum machine learning (OQML) to perform geometry optimization and transition state search calculations with legacy optimizers but without the need for subsequent re-optimization with quantum chemistry methods. For randomly sampled initial coordinates of small organic query molecules, we report systematic improvement of equilibrium and transition state geometry output as training set sizes increase. Out-of-sample SN2 reactant complexes and transition state geometries have been predicted using the LBFGS and the QST2 algorithms with an root-mean-square deviation (RMSD) of 0.16 and 0.4 Å—after training on up to 200 reactant complex relaxations and transition state search trajectories from the QMrxn20 dataset, respectively. For geometry optimizations, we have also considered relaxation paths up to 5’595 constitutional isomers with sum formula C7H10O2 from the QM9-database. Using the resulting OQML models with an LBFGS optimizer reproduces the minimum geometry with an RMSD of 0.14 Å, only using ∼6000 training points obtained from normal mode sampling along the optimization paths of the training compounds without the need for active learning. For converged equilibrium and transition state geometries, subsequent vibrational normal mode frequency analysis indicates deviation from MP2 reference results by on average 14 and 26 cm−1, respectively. While the numerical cost for OQML predictions is negligible in comparison to density functional theory or MP2, the number of steps until convergence is typically larger in either case. The success rate for reaching convergence, however, improves systematically with training set size, underscoring OQML’s potential for universal applicability.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».