Electroreduction of Carbon Dioxide to Acetate using Heterogenized Hydrophilic Manganese Porphyrins
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The electrochemical reduction of carbon dioxide (CO 2 ) to value‐added chemicals is a promising strategy to mitigate climate change. Metalloporphyrins have been used as a promising class of stable and tunable catalysts for the electrochemical reduction reaction of CO 2 (CO 2 RR) but have been primarily restricted to single‐carbon reduction products. Here, we utilize functionalized earth‐abundant manganese tetraphenylporphyrin‐based (Mn‐TPP) molecular electrocatalysts that have been immobilized via electrografting onto a glassy carbon electrode (GCE) to convert CO 2 with overall 94 % Faradaic efficiencies, with 62 % being converted to acetate. Tuning of Mn‐TPP with electron‐withdrawing sulfonate groups (Mn‐TPPS) introduced mechanistic changes arising from the electrostatic interaction between the sulfonate groups and water molecules, resulting in better surface coverage, which facilitated higher conversion rates than the non‐functionalized Mn‐TPP. For Mn‐TPP only carbon monoxide and formate were detected as CO 2 reduction products. Density‐functional theory (DFT) calculations confirm that the additional sulfonate groups could alter the C−C coupling pathway from *CO→*COH→*COH‐CO to *CO→*CO‐CO→*COH‐CO, reducing the free energy barrier of C−C coupling in the case of Mn‐TPPS. This opens a new approach to designing metalloporphyrin catalysts for two carbon products in CO 2 RR.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».