Multi-Descriptor Design of Ruthenium Catalysts for Durable Acidic Water Oxidation
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Further improvements in the performance and cost-effectiveness of water electrolyzers are urgently needed to accelerate decarbonization of hydrogen production. Iridium-free oxygen evolution reaction (OER) electrocatalysts are needed that are active and durable under acidic conditions. Here we report Ru0.6Cr0.2Ti0.2O2, identified from a machine-learning aided density functional theory (DFT) model using Pourbaix decomposition energy and metal-oxygen covalency as descriptors for electrochemical stability. To screen the entire space of bimetallic oxides for stability under harsh acidic conditions, we employ a graph convolution neural network to predict the Pourbaix decomposition energy accurately from unrelaxed structures. This was accomplished with an accuracy of 32 meV/atom. Notably, utilizing an optimized hyperbolic tangent activation function and dropout algorithm reduced the prediction error by 90%. Experimentally, the catalyst has an overpotential of 267 mV at 100 mA/cm2, accompanied by 200 hours of operation with an overpotential increase of less than 5 mV. DFT calculations show that adding Ti into the structure increases the metal-oxygen covalency of the system, improving the stability of the mixed-metal-oxide. At the same time, adding Cr lowers the energy barrier of the HOO* formation rate-determining step, thus improving activity compared to RuO2. We investigate structural and chemical changes during the reaction using in situ X-ray absorption spectroscopy and ptychography-scanning transmission X-ray microscopy. These evidence the evolution of a metastable structure compromised of a strong Ti-oxo network and a hydrous Cr-O passivation layer during the reaction – a structure that slows the dissolution of Ru by 20x while simultaneously suppressing lattice oxygen participation by > 60% compared to the case of RuO2.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».