Probing gas phase catalysis by atomic metal cations with flow tube mass spectrometry
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Notice bibliographique
Résumé
Abstract The evolution and applications of flow tube mass spectrometry in the study of catalysis promoted by atomic metal ions are tracked from the pioneering days in Boulder, Colorado, to the construction and application of the ICP/SIFT/QqQ and ESI/qQ/SIFT/QqQ instruments at York University and the VISTA‐SIFT instrument at the Air Force Research Laboratory. The physical separation of various sources of atomic metal ions from the flow tube in the latter instruments facilitates the spatial resolution of redox reactions and allows the separate measurement of the kinetics of both legs of a two‐step catalytic cycle, while also allowing a view of the catalytic cycle in progress downstream in the reaction region of the flow tube. We focus on measurements on O‐atom transfer and bond activation catalysis as first identified in Boulder and emphasize fundamental aspects such as the thermodynamic window of opportunity for catalysis, catalytic efficiency, and computed energy landscapes for atomic metal cation catalysis. Gas‐phase applications include: the catalytic oxidation of CO to CO 2 , of H 2 to H 2 O, and of C 2 H 4 to CH 3 CHO all with N 2 O as the source of oxygen; the catalytic oxidation of CH 4 to CH 3 OH with O 3 ; the catalytic oxidation of C 6 H 6 with O 2 . We also address the environmentally important catalytic reduction of NO 2 and NO to N 2 with CO and H 2 by catalytic coupling of two‐step catalytic cycles in a multistep cycle. Overall, the power of atomic metal cations in catalysis, and the use of flow tube mass spectrometry in revealing this power, is clearly demonstrated.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,005 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,002 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,007 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,002 | 0,010 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,004 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,012 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle