Distinct electridelike nature of infinite-layer nickelates and the resulting theoretical challenges to calculate their electronic structure
Notice bibliographique
Résumé
We demonstrate in this paper that the recently discovered infinite-layer (IL) nickelates have much in common with a class of materials known as electrides. Oxide based electrides are compounds in which topotactic removal of loosely bound oxygens leaves behind voids with a landscape of attractive potentials for electrons. We show that this is also what happens in the IL nickelates, where one of the two electrons (per formula unit) freed during the topotactic synthesis is to a large degree located in the oxygen vacancy position, occupying partially a local $s$-symmetry interstitial orbital, rather than taking part alongside the other electon in converting Ni from 3+ to a full 1+ oxidation state. We demonstrate that the interstitial orbital in question, referred to by us as the zeronium $s$ or Z $s$ orbital, forms strong covalent bonds with neighboring Ni $3d_{3z^2-r^2}$ orbitals, which in turn facilitates the one-dimensional-like dispersion of the Ni $3d_{3z^2-r^2}$ band along the $c$-axis direction, leading also to a possible large out-of-plane coupling between Ni magnetic moments. This finding, reinforced by our electron localization function analysis, points to a fundamental distinction between the nickelates and the structurally analogous cuprates, may explain the absence of superconductivity in hydrogen-poor samples, and is certainly in agreement with the observed large $z$-polarized component in the Ni $L_3$-edge x-ray absorption spectra. In addition, by using DFT+U calculations as an illustration, we show that the electride-like nature of the IL nickelates is one of the main reasons for the theoretical difficulty in determining the much debated elusive Fermi surface of these novel superconductors and aslo in exploring the possibility of them becoming excitonic insulators at low temperatures.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».