Catalyst Aggregation Matters for Immobilized Molecular CO<sub>2</sub>RR Electrocatalysts
Notice bibliographique
Résumé
Here, we detail how the catalytic behavior of immobilized molecular electrocatalysts for the CO 2 reduction reaction (CO 2 RR) can be impacted by catalyst aggregation. Operando Raman spectroscopy was used to study the CO 2 RR mediated by a layer of cobalt phthalocyanine (CoPc) immobilized on the cathode of an electrochemical flow reactor. We demonstrate that during electrolysis, the oxidation state of CoPc in the catalyst layer is dependent upon the degree of catalyst aggregation. Our data indicate that immobilized molecular catalysts must be dispersed on conductive supports to mitigate the formation of aggregates and produce meaningful performance data. We leveraged insights from this mechanistic study to engineer an improved CO-forming immobilized molecular catalyst─cobalt octaethoxyphthalocyanine (EtO 8 –CoPc)─that exhibited high selectivity (FE CO ≥ 95%), high partial current density ( J CO ≥ 300 mA/cm 2 ), and high durability (ΔFE CO < 0.1%/h at 150 mA/cm 2 ) in a flow cell. This work demonstrates how to accurately identify CO 2 RR active species of molecular catalysts using operando Raman spectroscopy and how to use this information to implement improved molecular electrocatalysts into flow cells. This work also shows that the active site of CoPc during CO 2 RR catalysis in a flow cell is the metal center.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».