Not all types of secondary organic aerosol mix: two phases observed when mixing different secondary organic aerosol types
Notice bibliographique
Résumé
Atmospheric aerosol particles play an important role for air quality and climate. Secondary organic aerosol (SOA) make up a significant mass fraction of these particles. SOA particles mostly forms from oxidation of gases, followed by gas-particle conversion of the oxidation products. Due to the variety of precursors and oxidation pathways involved in SOA formation, atmospheric SOA rank among the least understood aerosol types. To assess the impacts of SOA particles on air pollution and climate, knowledge of the number of phases in internal mixtures of different SOA types is critical. For example, gas-particle partitioning of organic species, and thus ultimately ambient SOA mass concentration, strongly depend on the number of phases in SOA particles. Atmospheric models traditionally assumed that different SOA types form a single condensed organic phase when internally mixed in individual particles. In case of mixed SOA particles with a single condensed phase uptake of semi-volatile vapors are enhanced, due to a lowering of the activities in the organic aerosol phase, and hence a lowering of the equilibrium partial pressure. By contrast, the equilibrium partial pressure is greater if the different SOA types form separate phases due to repulsive intermolecular forces between immiscible organic molecules. Consequently, enhancement of vapor uptake and ambient SOA mass concentrations will be smaller or absent in the case of phase-separated SOA particles.Here, using fluorescence microscopy, we directly observed the number of phase in individual particles containing mixtures of different SOA types. A total of 6 different SOA types were generated in environmental chambers from oxidation of single precursors. This included both biogenic and anthropogenic SOA types, having elemental oxygen-to-carbon (O/C) ratios between 0.34 and 1.05, covering values characteristic for aged and fresh atmospheric SOA. The number of phases of all possible internal mixtures of two different SOA types, termed SOA+SOA particles, was investigated as a function of humidity between 90% and 0% relative humidity (RH). We found that the number of phases was independent of RH within the range investigated and that 6 out of 15 SOA+SOA mixtures resulted in particles with two condensed organic phases. The observation of phase separated SOA+SOA particles challenges the approach of assuming a single condensed organic phase when representing SOA formation in atmospheric models. Specifically, we demonstrate that the difference in the average O/C ratio between the two SOA types of a mixture (ΔO/C) is a good predictor of the number of phases in particles that are internal mixtures of different SOA types: two-phase SOA+SOA particles formed for ΔO/C ≥ 0.47, while one-phase SOA+SOA particles formed for ΔO/C < 0.47. This threshold ΔO/C provides a simple, yet powerful parameter to predict whether mixtures of fresh and aged SOA particles form one- or two-phase particles in models.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».