Tracking the Photomineralization Mechanism in Irradiated Lab-Generated and Field-Collected Brown Carbon Samples and Its Effect on Cloud Condensation Nuclei Abilities
Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Organic aerosols affect the planet’s radiative balance by absorbing and scattering light as well as by activating cloud droplets. These organic aerosols contain chromophores, termed brown carbon (BrC), and can undergo indirect photochemistry, affecting their ability to act as cloud condensation nuclei (CCN). Here, we investigated the effect of photochemical aging by tracking the conversion of organic carbon into inorganic carbon, termed the photomineralization mechanism, and its effect on the CCN abilities in four different types of BrC samples: (1) laboratory-generated (NH 4 ) 2 SO 4 -methylglyoxal solutions, (2) dissolved organic matter isolate from Suwannee River fulvic acid (SRFA), (3) ambient firewood smoke aerosols, and (4) ambient urban wintertime particulate matter in Padua, Italy. Photomineralization occurred in all BrC samples albeit at different rates, evidenced by photobleaching and by loss of organic carbon up to 23% over a simulated 17.6 h of sunlight exposure. These losses were correlated with the production of CO up to 4% and of CO 2 up to 54% of the initial organic carbon mass, monitored by gas chromatography. Photoproducts of formic, acetic, oxalic and pyruvic acids were also produced during irradiation of the BrC solutions, but at different yields depending on the sample. Despite these chemical changes, CCN abilities did not change substantially for the BrC samples. In fact, the CCN abilities were dictated by the salt content of the BrC solution, trumping a photomineralization effect on the CCN abilities for the hygroscopic BrC samples. Solutions of (NH 4 ) 2 SO 4 -methylglyoxal, SRFA, firewood smoke, and ambient Padua samples had hygroscopicity parameters κ of 0.6, 0.1, 0.3, and 0.6, respectively. As expected, the SRFA solution with a κ of 0.1 was most impacted by the photomineralization mechanism. Overall, our results suggest that the photomineralization mechanism is expected in all BrC samples and can drive changes in the optical properties and chemical composition of aging organic aerosols.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».