Experimental Determination of Mercury Photoreduction Rates in Cloudwater
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Redox chemistry controls the behavior of mercury during long‐range atmospheric transport. Despite major progress in understanding the oxidation process in the atmosphere, the mechanism of mercury reduction, especially the aqueous‐phase and multi‐phase reactions in cloudwater, remains poorly known. Here we report experimentally determined rates of in‐cloud mercury photoreduction using cloudwater samples collected from a forested area in the Canary Islands, Spain. Mercury concentrations in cloudwater varied greatly from 0.04 to 19.9 nM (7.89 ± 6.11 nM) for total mercury and 0.02 to 4.98 nM (1.16 ± 1.49 nM) for the dissolved fraction, with particulate mercury being the dominant fraction in most of the samples. The mercury concentrations were elevated in comparison with those previously reported for atmospheric waters, reflecting the impact of a large‐scale forest wildfire that occurred shortly before the sampling campaign on a neighboring island. Mercury photoreduction was determined by two independent methods: under natural solar radiation at a nearby mountain site located in the free troposphere and under UV radiation in the laboratory. In addition to aqueous‐phase photoreduction, multi‐phase photoreduction involving particulate mercury also occurred in cloudwater, with the latter becoming dominant once dissolved mercury had been depleted. Overall, the pseudo‐first‐order rate constants for in‐cloud mercury photoreduction varied from 0.07 to 0.21 hr −1 , which are one order of magnitude lower than the values presumed in global mercury transport models. Our results suggest that in‐cloud reactions alone are insufficient to account for mercury reduction in the atmosphere and that other pathways, such as gas‐phase reactions, must exist and need to be properly incorporated into future models.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».