Nanosecond Laser Confined Bismuth Moiety with Tunable Structures on Graphene for Carbon Dioxide Reduction
Notice bibliographique
Résumé
Substrate-supported catalysts with atomically dispersed metal centers are promising for driving the carbon dioxide reduction reaction (CO 2 RR) to produce value-added chemicals; however, regulating the size of exposed catalysts and optimizing their coordination chemistry remain challenging. In this study, we have devised a simple and versatile high-energy pulsed laser method for the enrichment of a Bi “single atom” (SA) with a controlled first coordination sphere on a time scale of nanoseconds. We identify the mechanistic bifurcation routes over a Bi SA that selectively produce either formate or syngas when bound to C or N atoms, respectively. In particular, C-stabilized Bi (Bi–C) exhibits a maximum formate partial current density of −29.3 mA cm –2 alongside a TOF value of 2.64 s –1 at −1.05 V vs RHE, representing one of the best SA-based candidates for CO 2 -to-formate conversion. Our results demonstrate that the switchable selectivity arises from the different coupling states and metal-support interactions between the central Bi atom and adjacent atoms, which modify the hybridizations between the Bi center and *OCHO/*COOH intermediates, alter the energy barriers of the rate-determining steps, and ultimately trigger the branched reaction pathways after CO 2 adsorption. This work demonstrates a practical and universal ultrafast laser approach to a wide range of metal–substrate materials for tailoring the fine structures and catalytic properties of the supported catalysts and provides atomic-level insights into the mechanisms of the CO 2 RR on ligand-modified Bi SAs, with potential applications in various fields.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».