Molecular-Level Characterization of Oxygen Local Environments in a Pristine and Post-Synthetically Modified Metal–Organic Framework via <sup>17</sup>O Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
Porous metal–organic frameworks (MOFs) have found many technological applications in fields such as carbon capture and storage, catalysis, and selective guest adsorption. Post-synthetic modification (PSM) approaches can influence MOF properties by introducing new functional groups or metals. MIL-121 is a prototypical aluminum MOF containing free uncoordinated carboxylic acid groups, which can act as adsorption sites for metal exchange as they are accessible to guests from within the pores. The introduction of metal species has been proven to enhance the gas adsorption capacity and catalytic properties of MIL-121. A deeper understanding of how MOF carboxylic acid groups interact with metals is imperative for the development of advanced industrially relevant materials. In this work, we demonstrate the remarkable capability of 17 O solid-state NMR at 35.2 and 19.6 T to assign each 17 O resonance in MIL-121 to its chemical/crystallographic oxygen site, provide site-specific structural information, and probe both the location and binding mode of metal guests within the framework. A series of 1D and 2D 17 O NMR experiments on 17 O-enriched MIL-121 supported by computational methods have been employed to study changes in the local environments of oxygen upon the activation of the material as well as upon metal loading. These results clearly show that the high spectral resolution achieved via high-field magic-angle spinning (MAS), REDOR (rotational-echo double-resonance), multiple-quantum MAS (MQMAS), and D-HMQC (dipolar heteronuclear multiple-quantum coherence) experiments yields unprecedented insight into this MOF. The 17 O NMR parameters provide molecular-level information regarding the local oxygen environment, intermolecular interactions, and host–guest connectivity. This experimental approach can be applied to a wide variety of oxygen-containing MOFs.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».