Macromolecular Conformation of Low-Generation PAMAM Dendrimers Probed by Pyrene Excimer Formation
Notice bibliographique
Résumé
A series of pyrene-labeled PAMAM dendrimers (PyCX-PAMAM-GY, where X (=4, 8, or 12) and Y (=0, 1, or 2) represent the number of atoms in the pyrenyl linker and the dendrimer generation, respectively) were studied by acquiring their time-resolved fluorescence decays in N, N -dimethylformamide (DMF) and dimethyl sulfoxide (DMSO). The fluorescence decays were fitted globally according to the model-free analysis (MFA), which yielded the average rate constant ⟨ k ⟩ for pyrene excimer formation (PEF). ⟨ k ⟩ was compared with the local pyrene concentration [Py] loc inside the dendrimers, which was calculated by assuming that the segments constituting the dendrimer interior obey Gaussian statistics. ⟨ k ⟩ was found to increase linearly with [Py] loc in both solvents, but the straight lines had different slopes due to differences in solvent viscosity and polarity. These differences were accounted for by dividing ⟨ k ⟩ by k diff, which is the bimolecular rate constant for PEF generated by n -hexyl-1-pyrenebutyramide used as a model compound. The ⟨ k ⟩/ k diff ratios obtained for all the PyCX-PAMAM-GY samples in DMF and DMSO collapsed onto a single master line where ⟨ k ⟩/ k diff increased linearly with [Py] loc . The strong correlation found between ⟨ k ⟩ and [Py] loc suggested that the oligomeric segments constituting the interior of the low-generation ( Y = 0, 1, and 2) PAMAM dendrimers obeyed Gaussian statistics. This fact was further supported by using the Gaussian approximation to calculate the radius of gyration ( R g ) of PAMAM dendrimers and compare them to the R g values obtained by molecular dynamics simulations. The excellent agreement obtained between the two sets of R g values validated the assumption. Furthermore, the direct relationship between ⟨ k ⟩ and [Py] loc established in this study demonstrates that ⟨ k ⟩ provides a quantitative measure of the internal density of the dendrimers, an observation with considerable implications for the quantitative conformational characterization of macromolecules with a complex architecture in solution.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».