Cascade Anchoring Strategy for Fabricating High-Loading Pt Single Atoms as Bifunctional Catalysts for Electrocatalytic Hydrogen Evolution and Oxygen Reduction Reactions
Notice bibliographique
Résumé
Carbon supports containing single-atomically dispersed metal-N x (denoted as M SAC –N x C y, x, y: coordination number) have attracted increasing attention due to their superb performance in heterogeneous catalysis. However, large-scale controllable preparation of single-atom catalysts (SACs) with high concentration of supported metal-N x is still a big challenge because of the metal atom agglomeration during synthesis at high density and temperatures. Herein, we report a stepwise anchoring strategy from a 1,10- o -phenanthroline Pt chelate to an N x -doped carbon (N x C y ) with isolated Pt single-atom catalysts (Pt SAC –N x C y ) containing Pt loadings up to 5.31 wt % measured via energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDS). The results show that 1,10- o -phenanthroline Pt chelate predominantly contributes to the formation of chelate single metal sites that bind tightly to platinum ions to prevent metal atoms from aggregating, resulting in high metal loading. The high-loading Pt SAC –N x C y exhibits a low hydrogen evolution (HER) overpotential of 24 mV at 0.010 A cm –2 current density with a relatively small Tafel gradient of 60.25 mV dec –1 and excellent stable performance. In addition, the Pt SAC –N x C y catalyst shows excellent oxygen reduction reaction (ORR) catalytic activity with good stability, represented by the fast ORR kinetics under high-potential conditions. Theoretical calculations show that Pt SAC –NC 3 ( x = 1, y = 3) offers a lower H 2 O activation energy barrier than Pt nanoparticles. The adsorption free energy of a H atom on a Pt single-atom site is lower than that on a Pt cluster, which is easier for H 2 desorption. This study provides a potentially powerful cascade anchoring strategy in the design of other stable M SAC –N x C y catalysts with high-density metal-N x sites for the HER and ORR.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».