Cooperative Copper Single‐Atom Catalyst in 2D Carbon Nitride for Enhanced CO<sub>2</sub> Electrolysis to Methane
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Renewable‐electricity‐powered carbon dioxide (CO 2 ) reduction (eCO 2 R) to high‐value fuels like methane (CH 4 ) holds the potential to close the carbon cycle at meaningful scales. However, this kinetically staggered 8‐electron multistep reduction suffers from inadequate catalytic efficiency and current density. Atomic Cu‐structures can boost eCO 2 R‐to‐CH 4 selectivity due to enhanced intermediate binding energies (BEs) resulting from favorably shifted d‐band centers. In this work, 2D carbon nitride (CN) matrices, viz. Na‐polyheptazine (PHI) and Li‐polytriazine imides (PTI), are exploited to host Cu–N 2 type single‐atom sites with high density (≈1.5 at%), via a facile metal‐ion exchange process. Optimized Cu loading in nanocrystalline Cu‐PTI maximizes eCO 2 R‐to‐CH 4 performance with Faradaic efficiency (FE CH4 ) of ≈68% and a high partial current density of 348 mA cm −2 at −0.84 V vs reversible hydrogen electrode (RHE), surpassing the state‐of‐the‐art catalysts. Multi‐Cu substituted N‐appended nanopores in the CN frameworks yield thermodynamically stable quasi‐dual/triple sites with large interatomic distances dictated by the pore dimensions. First‐principles calculations elucidate the relative Cu–CN cooperative effects between the matrices and how the Cu local environment dictates the adsorbate BEs, density of states, and CO 2 ‐to‐CH 4 energy profile landscape. The 9N pores in Cu‐PTI yield cooperative Cu–Cu sites that synergistically enhance the kinetics of the rate‐limiting steps in the eCO 2 R‐to‐CH 4 pathway.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».