A scalable robust microporous Al-MOF for post-combustion carbon capture
Notice bibliographique
Résumé
Adsorptive separation via scalable and inexpensive adsorbents is now considered among the credible alternative solutions for post-combustion carbon mitigation via selective physisorption of CO2. As industrial gas streams contain many times water vapours, the use of sorbents showing limited detrimental effect of humidity on the working capacity in the operating conditions is considered as a major advantage contributing to lowering the operating costs and/or accelerating the capture process. Here we report on a robust microporous aluminum tetracarboxylate framework, MIL-120(Al)-AP, (MIL and AP refers to Materials from Institute Lavoisier and for Ambient Pressure synthesis, respectively), which possesses high CO2 uptake (1.9 mmol g-1 at 0.1 bar, 298 K) due to a favorable pore architecture combining high density of µ2-OH groups and stacked aromatic rings, close to the performances of the benchmark CO2 physisorbent, CALF-20 (CALF stands for Calgary Frameworks). Advanced in situ synchrotron X-ray diffraction measurement together with GCMC simulations allowed to get deeper insights into the preferential sites that the structure of MIL-120(Al) offers for a favorable CO2 capture, while revealing the importance of the µ2-OH and their accessibility to CO2 for controlling the gas uptakes at low pressure. This supports further the great potential of MIL-120(Al)-AP towards post-combustion capture. Meanwhile, Qst (CO2) value of MIL-120(Al)-AP (44 kJ mol-1) prone to relatively low energy penalty for full regeneration compared to amine-based solutions (90~140 kJ mol-1) and to their stability limitations. Moreover, a phase transition from monoclinic to triclinic occurs due to partial removal of free water molecules, with ca. 40% water molecules still remaining trapped between Al oxo/hydroxo chains, enabling additional interactions with CO2 molecules during adsorption step. Finally, an environmentally friendly ambient pressure green route, relying on the use of inexpensive raw materials, was optimized to prepare the MIL-120(Al)-AP at kg-scale with high yield and high quality. The MOF was further shaped as millimeter (mm)-sized beads with inorganic binders while first evidences of its efficient CO2/N2 separation ability were validated by breakthrough experiments, thus suggesting the high potential of this MOF in a view of integration into an industrial scale CO2 capture process.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».