Intramacromolecular Conformational Changes in Low Generation PAMAM Dendrimers Probed by Pyrene Excimer Formation
Notice bibliographique
Résumé
Pyrene excimer formation (PEF) was used to probe the intramacromolecular conformational change experienced by low generation pyrene-labeled PAMAM dendrimers referred to as PyCX-PAMAM-GY, where X (=4, 8, or 12) and Y (=0, 1, or 2) represent the number of atoms in the pyrenyl linker and the dendrimer generation, respectively. Each sample was studied in N, N -dimethylformamide (DMF) and dimethyl sulfoxide (DMSO) with and without 5 mM HCl. Global analysis of the monomer and excimer time-resolved fluorescence decays using the model free analysis (MFA) yielded the average rate constant of excimer formation, ⟨ k ⟩, which was compared with the local pyrene concentration ([ Py ] loc ) of the PyCX-PAMAM-GY samples calculated by assuming that the oligomeric segments constituting the dendrimer’s interior obeyed Gaussian statistics. A notable decrease in ⟨ k ⟩ was observed upon the addition of 5 mM HCl to the PyCX-PAMAM-GY solutions and was attributed to swelling of the dendrimers resulting from the protonation of the internal tertiary amines. The reversibility of this conformational change could also be monitored via PEF. Solvent differences between DMF and DMSO were accounted for by dividing ⟨ k ⟩ by k diff, the bimolecular rate constant for diffusive PEF of a n -hexyl-1-pyrenebutyramide model compound, to yield the ⟨ k ⟩/ k diff ratio. Comparison between the ⟨ k ⟩/ k diff ratios obtained for all the PyCX-PAMAM-GY samples with and without 5 mM HCl revealed a 13% increase in the radius of the PAMAM-GY dendrimers upon protonation of their internal tertiary amines in agreement with earlier reports. These experiments illustrate that PEF represents a powerful experimental means to quantitatively probe the intramacromolecular conformational changes of complex macromolecules in solution, in a manner that complements scattering techniques.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».