Assessing Proton and Hydrogen Permeabilities for Nanoscopic Oxide Coatings Using a Rotating Disk Electrode
Notice bibliographique
Résumé
The transport of protons and molecular hydrogen (H2) are of relevance to a wide range of electrochemical applications ranging from fuel cells and electrolyzers to sensors and photoelectrochemical cells. One way to modulate the flux of these species to improve device performance such as selectivity and efficiency is to encapsulate electrodes with semi-permeable oxide coatings. [1-3] Thus, knowing the permeabilities of these species within thin oxide layers is of great importance for guiding the design of electrodes and devices. Towards this end, we have employed a modified rotating disk electrode (RDE) set-up to quantify proton and hydrogen permeabilities through sub- 20 nm thick silicon oxide coatings and understand how these transport properties change as a function of the structural and compositional characteristics of the coatings. Oxide coatings were fabricated by both atomic layer deposition (ALD) and photochemical deposition, and their physical and chemical properties characterized by X-Ray Photoelectron spectroscopy and ellipsometry. Based on measurements of the mass transfer limited current density for the hydrogen evolution and hydrogen oxidation reactions, permeabilities were computed. Species permeabilities are furthermore correlated with membrane density and composition, revealing structure-property-performance relationships that can be used to guide the selection of oxide thickness and processing conditions that will optimize performance for an application of interest. References: [1] Labrador, N. Y., et al. Hydrogen evolution at the buried interface between Pt thin films and silicon oxide nanomembranes. ACS Catalysis 8, 1767-1778 (2018). [2] Beatty, M. E., Gillette, E. I., Haley, A. T. & Esposito, D. V. Controlling the Relative Fluxes of Protons and Oxygen to Electrocatalytic Buried Interfaces with Tunable Silicon Oxide Overlayers. ACS Applied Energy Materials 3, 12338-12350 (2020). [3] Bhardwaj, A. A., et al. Ultrathin silicon oxide overlayers enable selective oxygen evolution from acidic and unbuffered pH-neutral seawater. ACS Catalysis 11, 1316-1330 (2021).
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».