(Invited) Core-Shell Fe<sub>3</sub>O<sub>4</sub>@CoFe<sub>2</sub>O<sub>4</sub> Spinel Nanoparticles for the Oxygen Evolution Reaction in Alkaline Media
Notice bibliographique
Résumé
Transition metal oxides have attracted much attention as promising anode materials for anion exchange membrane water electrolysis (AEMWE). Herewith we introduce core-shell nanoparticles comprised of a Fe3O4 core and a CoFe2O4 shell as prospective catalysts for the oxygen evolution reaction (OER) at the cathode of an AEMWE. We show that confining the active component in a thin (~1-2 nm) shell and taking advantage from the core-shell synergistic interaction allows one to reach an exceptional OER activity of 2800 A at 1.65 V vs. RHE per gram of cobalt [1]. We further show that to correctly determine the OER activity, it is necessary to study the OER in a wide interval of the catalyst loadings [2]. To shed light of the origin of the aforementioned synergistic effect between the core and the shell, the Fe3O4@CoFe2O4 nanoparticles were investigated using operando near edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy in a total electron yield (TYE) detection mode, under potential and during the OER conditions [3] . We documented a strong influence of the Fe3O4 core on the redox behavior of the CoFe2O4 shell under the OER conditions. Contrary to the previously studied Co3O4 anode, whose surface at high potentials has been shown to transform into CoOOH [4], the shell of the Fe3O4@CoFe2O4 nanoparticles maintains its spinel structure with Co(II) stabilized by the Fe(III) of the core. The results suggest the occurrence of a cation-redox OER mechanism involving cooperative redox behavior between Co and Fe atoms. It is remarkable that the core-shell structure is essentially preserved under the OER conditions. Figure 1. Left-hand side: cartoon showing the composition of the core-shell nanoparticle and charge transfer from Co to Fe occurring under positive polarization. Right-hand side: Fe L-edge difference spectra acquired at 1.2, 1.4 and 1.8 V vs RHE (the reference itself taken at 1.0 V vs. RHE). Reproduced from Ref. [3]. Finally, we study the influence of the shell composition by replacing Co by Ni on the OER activity and stability of core-shell nanoparticles. Acknowledgements The authors are indebted to S. Hettler and R. Arenal of INMA (Zaragoza, Spain), S. Holdcroft of SFU (Vancouver, Canada) and J. Velasco-Vélez of Alba Synchrotron facility (Spain) for their cooperation. We thank the HZB für Materialien und Energie for the allocation of synchrotron radiation beamtime. Financial support from Jean-Marie-Lehn foundation is gratefully acknowledged. REFERENCES [1] L. Royer, S. Hettler, R. Arenal, T. Asset, B. Rotonnelli, A. Bonnefont, E. Savinova, B. Pichon, submitted. [2] L. Royer, J. Guehl, M. Zilbermann, T. Dintzer, C. Leuvrey, B. Pichon, E. Savinova, A. Bonnefont, submitted. [3] L. Royer, A. Bonnefont, T. Asset, B. Rotonnelli, J. Velasco-Vélez, S. Holdcroft, S. Hettler, R. Arenal, B. Pichon, E. Savinova, ACS Catalysis, https://doi.org/10.1021/acscatal.2c04512. [4] F. Reikowski, F. Maroun, I. Pacheco, T. Wiegmann, P. Allongue, J. Stettner, O. Magnussen, ACS Catal. 2019, 9 (5), 3811–3821; https://doi.org/10.1021/acscatal.8b04823. Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».