Investigation of Electrocatalytic CO<sub>2</sub> Reduction Reaction Mechanism: Role of H<sub>2</sub>s and Exsolved Metal Nanoparticle at Perovskite Oxides Electrodes
Notice bibliographique
Résumé
ABSTRACT Affordable and sustainable energy demands from post-modern society as well as the need to lower the CO2 emissions require alternative approaches rather than business-as-usual [1]. Solid oxide fuel cells (SOFC) and solid oxide electrolysis cells (SOEC) are one of the promising technologies that are being developed to meet these needs. The working principle of an SOEC is based on heterogeneous electrocatalysis to produce syngas (CO and H2) by splitting CO2 and H2O at high temperatures. The stability and electrochemical performance of the components, including the solid-state electrolyte and the electrode materials, are vital to making this technology mature enough to enhance its economic competitiveness [2]. Therefore, the physical and chemical features of the components need to be understood fundamentally. Due to its high electrocatalytic activity, Ni-YSZ cermets are still the most commonly used electrode materials in SOECs. However, the poisoning of these catalysts by sulfur deposition and coke formation is a problem. As a result, there has been growing interest in using mixed conducting perovskites oxides (MIECS) as electrode materials, which are more resistant to these challenges and as their chemical and physical properties can be easily tailored [3]. Here, we investigate a family of MIECS that can be used in many fuel environments and is also highly active in air, namely LCFCr (La0.3Ca0.7Fe0.7Cr0.3O3-δ). One specific objective of the current study is to elucidate the CO2 reduction mechanism based on varying the composition of LCFCr [4,5] as well as by alterations of the operating conditions, such as temperature, reactant gas mixture, and applied potential. Importantly, the effect of the presence of H2S in the gas phase [6] and ex-solved metal nanoparticles on the surface [7] during exposure to CO2 at open circuit and under CO2 reduction conditions is being investigated. This work involves the use of reactive molecular dynamics (ReaxFF MD), electrochemical perturbations, and thermo-catalytic methods, with our initial ReaxFF MD results showing good agreement with the experimental results [8]. ACKNOWLEDGMENTS This computational research was supported by the Canada First Research Excellence Fund (CFREF), while the platforms for this computational work were provided by Westgrid (https://www.westgrid.ca) and Compute Canada (https://www.computecanada.ca). Thanks are also extended to Dr. Haris Ansari, Oliver Calderon, Michael Pidburtnyi, Dr. Scott Paulson, Dr. Anand Singh, Sara Bouzidi and Adam Bass for helpful discussions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».