Covalent Immobilization of Quaternary Ammonium Salts on Covalent Organic Framework: Sustainable Intensification Strategy for the Synthesis of Cyclic Carbonates from CO<sub>2</sub>
Notice bibliographique
Résumé
Sustainable metal-free catalytic conversion of carbon dioxide (CO 2 ) via cycloaddition of epoxides with CO 2 has shown great promise but suffers from a lack of recyclability because of the homogeneous nature, limiting their use. Heterogeneous organocatalysts have gained immense attention in the last decade because of superior application potential and their important characteristics, and they also play pivotal roles in making environmentally friendly processes a reality. Herein, we describe an unprecedented postsynthetic modification approach for efficient covalent immobilization of quaternary ammonium salts to a microporous covalent organic framework (COF). More interestingly, no noticeable loss in crystallinity occurred after postsynthetic modification (PSM) and the quaternary ammonium salt-decorated COF (MA-PDA IL@COF) consists of only micropores (around 6–15 Å), which are smaller than most of the reported COF-based catalysts. Detailed investigations on CO 2 chemical fixation reveal that ionic liquid-based COF is a promising metal-free catalyst to promote the coupling of CO 2 with epoxides under very mild conditions (metal-free/solvent-free/cocatalyst-free/additive-free and 1 atm of CO 2 pressure). The metal-free COF displayed quantitative selectivity, and more intriguingly, the cycloaddition reaction with CO 2 occurred with a high efficiency, broad scope, and functional group tolerance without additives or cocatalysts. The catalytic system can be recovered for repeated use at least five times with almost similar catalytic performance and a promising prerequisite for industrial implementation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».