Comment on egusphere-2023-1438
Notice bibliographique
Résumé
Abstract. Sorption of mercury (Hg) in soils is suggested to be predominantly associated with organic matter (OM). However, there is a growing collection of research that suggests clay minerals and Fe/Mn-oxides are also important solid-phases for the sorption of soluble Hg in soil-groundwater systems. We use a series of (60 mL syringe based) column experiments to examine sorption and subsequent desorption of HgCl2 solutions (Experiment 1 [EXP1]: 46.1 ± 1.1 mg L-1; and Experiment 2 [EXP2]: 144 ± 6 mg L-1) in low OM (0.16 ± 0.02 %) solid-phase aquifer materials. Analyses of total Hg concentrations, Hg speciation (i.e., pyrolytic thermal desorption (PTD)), and Hg stable isotopes are performed on both solid- and liquid-phase samples across sorption and desorption phases. Sorption breakthrough curve best fitted a Freundlich model. Despite the very low OM content, the Hg equilibrium sorptive capacity in these columns is very high: 1510 ± 100 and 2320 ± 60 mg kg-1 for the EXP1 and EXP2, respectively, and is similar to those determined for high OM soils. Desorption fits exponential decay models and 46 ± 6 % and 58 ± 10 % of the sorbed Hg is removed from the solid-phase materials at the termination of desorption in EXP1 and EXP2, respectively. This desorption profile is linked to the initial release of easily exchangeable Hg(II) species physically sorbed to Fe/Mn-oxides and clay mineral surfaces and then slower release of Hg(II) species that have undergone secondary reaction to more stable/less soluble Hg(II) species and/or diffusion/transport into the mineral matrices. Hg stable isotope data support preferential sorption of lighter isotopes to the solid-phase materials with results indicating isotopically heavy liquid-phase and isotopically light solid-phase. The divergence of δ202Hg (describing mass dependent fractionation (MDF)) between liquid- and solid-phase continues into desorption and we attribute this to lighter isotopes being favoured in secondary processes occurring after initial sorption to the solid-phase materials (i.e., matrix diffusion, change in Hg(II) speciation, elemental Hg (Hg(0)) production) that lead to less exchangeable forms of Hg. Consequently, heavy isotopes are preferentially released during desorption. These observations agree with data from HgCl2 contaminated sites. The secondary production of Hg(0) within the columns is confirmed by PTD analyses that indicate distinct Hg(0) release peaks in solid-phase samples at <175 °C, which again agree with field observations. Retardation (RD) and distribution (KD) coefficients are 77.9 ± 5.5 and 26.1 ± 3.0 mL g-1 in EXP1, respectively, and 38.4 ± 2.7 and 12.4 ± 0.6 mL g-1 in EXP2, respectively. These values are similar to values derived from column experiments on high OM soil and provide the basis for future Hg fate and transport modelling in soil-groundwater systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,011 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,003 | 0,002 |
| Communication savante | 0,004 | 0,003 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,015 | 0,008 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,550 | 0,422 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».