Continuous electroproduction of formate via CO2 reduction on local symmetry-broken single-atom catalysts
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Atomic-level coordination engineering is an efficient strategy for tuning the catalytic performance of single-atom catalysts (SACs). However, their rational design has so far been plagued by the lack of a universal correlation between the coordination symmetry and catalytic properties. Herein, we synthesised planar-symmetry-broken CuN 3 (PSB-CuN 3 ) SACs through microwave heating for electrocatalytic CO 2 reduction. Remarkably, the as-prepared catalysts exhibited a selectivity of 94.3% towards formate at −0.73 V vs. RHE, surpassing the symmetrical CuN 4 catalyst (72.4% at −0.93 V vs. RHE). In a flow cell equipped with a PSB-CuN 3 electrode, over 90% formate selectivity was maintained at an average current density of 94.4 mA cm −2 during 100 h operation. By combining definitive structural identification with operando X-ray spectroscopy and theoretical calculations, we revealed that the intrinsic local symmetry breaking from planar D 4 h configuration induces an unconventional dsp hybridisation, and thus a strong correlation between the catalytic activity and microenvironment of metal centre (i.e., coordination number and distortion), with high preference for formate production in CuN 3 moiety. The finding opens an avenue for designing efficient SACs with specific local symmetries for selective electrocatalysis.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».