Defects‐Induced Single‐Atom Anchoring on Metal–Organic Frameworks for High‐Efficiency Photocatalytic Nitrogen Reduction
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Aiming to improve the photocatalytic activity in N 2 fixation to produce ammonia, herein, we proposed a photochemical strategy to fabricate defects, and further deposition of Ru single atoms onto UiO‐66 (Zr) framework. Electron‐metal‐support interactions (EMSI) were built between Ru single atoms and the support via a covalently bonding. EMSI were capable of accelerating charge transfer between Ru SAs and UiO‐66, which was favorable for highly‐efficiently photocatalytic activity. The photocatalytic production rate of ammonia improved from 4.57 μmol g −1 h −1 to 16.28 μmol g −1 h −1 with the fabrication of defects onto UiO‐66, and further to 53.28 μmol g −1 h −1 with Ru‐single atoms loading. From the DFT results, it was found that d ‐orbital electrons of Ru were donated to N 2 π✶‐antibonding orbital, facilitating the activation of the N≡N triple bond. A distal reaction pathway was probably occurred for the photocatalytic N 2 reduction to ammonia on Ru 1 /d‐UiO‐66 (single Ru sites decorated onto the nodes of defective UiO‐66), and the first step of hydrogenation of N 2 was the reaction determination step. This work shed a light on improving the photocatalytic activity via feasibly anchoring single atoms on MOF, and provided more evidences to understand the reaction mechanism in photocatalytic reduction of N 2 .
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».