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Enregistrement W4388735123 · doi:10.26434/chemrxiv-2023-3l19q

The Cationic Enhancement Effect on the Two-Electron Oxygen Reduction Reaction in Acidic Conditions at Carbon-Based Cathodes

2023· preprint· en· W4388735123 sur OpenAlexaff
Jessica Hübner, Lanna E.B. Lucchetti, Hong Nhan Nong-Reier, Benjamin Paul, Matthias Kroschel, Jiaqi Kang, Detre Teschner, Silke Behrens, Felix Studt, Axel Knop‐Gericke, Samira Siahrostami, Peter Strasser

Notice bibliographique

RevueChemRxiv · 2023
Typepreprint
Langueen
DomaineEnergy
ThématiqueElectrocatalysts for Energy Conversion
Établissements canadiensSimon Fraser University
Organismes subventionnairesBundesministerium für Bildung und ForschungFundação de Amparo à Pesquisa do Estado de São PauloDeutsche Forschungsgemeinschaft
Mots-clésChemistryCatalysisPoint of zero chargeElectrochemistryElectrolyteHydrogen peroxideInorganic chemistryAnodeCarbon fibersOxygen evolutionOxygenReversible hydrogen electrodeCationic polymerizationElectrodeMaterials scienceAqueous solutionPhysical chemistryWorking electrodeOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Hydrogen peroxide (H2O2) is a green oxidant, widely used in industry. To turn its synthesis green, research focused on the development of efficient catalysts for the two-electron oxygen reduction reaction (2e-ORR) to produce H2O2 from water and molecular oxygen. Despite recent progress, electrolyte effects of the electrochemical H2O2 production have remained little understood. We report a significant effect of alkali metal cations (AMCs) on the electrocatalytic H2O2 production on carbon catalysts in acidic environments. The presence of AMCs at the electrified carbon interface shift the half wave potential of the 2e-ORR from -0.48 V to -0.22 VRHE. This cationic induced enhancement effect exhibits a uniquely sensitive on/off switching behaviour depending on the voltammetric protocol. Voltammetric and direct in situ X-ray photoemission spectroscopic evidence is presented that supports a controlling role of the potential of zero charge (PZC) of the catalytic enhancement. Depending whether the electrode potential is kept cathodic or even just briefly reaches values anodic of the PZC, AMCs accumulate at the electrified interface and enhance the 2e-ORR or get repelled away from it, respectively. Density functional theory calculations associate the enhancement by the stabilization of the *OOH key intermediate. Based on this finding, we developed a refined reaction mechanism for the H2O2 production in presence of AMCs.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,001
Score d'incertitude au seuil0,005

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,016
Tête enseignante GPT0,266
Écart entre enseignants0,250 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations1
Publié2023
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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