Partial Thermal Condensation Mediated Synthesis of High‐Density Nickel Single Atom Sites on Carbon Nitride for Selective Photooxidation of Methane into Methanol
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Direct selective transformation of greenhouse methane (CH 4 ) to liquid oxygenates (methanol) can substitute energy‐intensive two‐step (reforming/Fischer–Tropsch) synthesis while creating environmental benefits. The development of inexpensive, selective, and robust catalysts that enable room temperature conversion will decide the future of this technology. Single‐atom catalysts (SACs) with isolated active centers embedded in support have displayed significant promises in catalysis to drive challenging reactions. Herein, high‐density Ni single atoms are developed and stabilized on carbon nitride (NiCN) via thermal condensation of preorganized Ni‐coordinated melem units. The physicochemical characterization of NiCN with various analytical techniques including HAADF‐STEM and X‐ray absorption fine structure (XAFS) validate the successful formation of Ni single atoms coordinated to the heptazine‐constituted CN network. The presence of uniform catalytic sites improved visible absorption and carrier separation in densely populated NiCN SAC resulting in 100% selective photoconversion of (CH 4 ) to methanol using H 2 O 2 as an oxidant. The superior catalytic activity can be attributed to the generation of high oxidation (Ni III ═O) sites and selective C─H bond cleavage to generate •CH 3 radicals on Ni centers, which can combine with •OH radicals to generate CH 3 OH.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».