Influence of doping and solvent interactions on the electronic and capacitive properties of metal-supported graphene: A combined DFT and AIMD study
Notice bibliographique
Résumé
Theoretical prediction of interfacial capacitance in graphene-based supercapacitors is crucial to accelerating materials' design and development cycles. However, there is currently a significant gap between ab initio predictions and experimental reports, particularly in the case of nitrogen-doped graphene. Analyses based on changes to the density of states of freestanding graphene upon doping do not account for the electronic interactions between the electrode, dopants, and substrates. The result is an overestimation of the doping-induced capacitance increase by up to two orders of magnitude. Moreover, it is unclear whether electrolyte and solvent interactions can further complicate matters by inducing changes to the band structure and, therefore, the capacitive properties of the electrode. A third complication lies in the fixed-band approximation, where materials are simulated without accounting for the influence of an external electrical field. In this work, we present an interfacial modeling and characterization procedure that leverages the combined strengths of ab-initio molecular dynamics, density functional theory, and microscopic polarization theory to produce reliable predictions of interfacial capacitance. The procedure is applied to two case studies of interest in supercapacitor design: (1) nitrogen-doped graphene on a Cu(111) substrate and (2) an interface between bulk water and Cu(111)-supported graphene at room temperature. Results show that water alters graphene's band structure from a semi-metallic to an n-doped-semiconducting character and that metallic substrates dominate the band structure of the electrode interface even in the presence of dopants. The water interface also shows an asymmetric capacitive response relative to the polarity of the applied field.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».