Defect-Induced Secondary Crystals Drive Two-Dimensional to Three-Dimensional Morphological Evolution in the Co-Self-Assembly of Polyferrocenylsilane Block Copolymer and Homopolymer
Notice bibliographique
Résumé
Bottom-up fabrication protocols for uniform 3D hierarchical structures in solution are rare. We report two different approaches to fabricate uniform 3D spherulites and their precursors using mixtures of poly(ferrocenyldimethylsilane) (PFS) block copolymer (BCP) and PFS homopolymer (HP). Both protocols are designed to promote defects in 2D assemblies that serve as intermediate structures. In a multistep seeded growth protocol, we add the BCP/HP mixture to (1D) rod-like PFS micelles in a selective solvent as first-generation seeds. This leads to 2D platelet structures. If this step is conducted at a high supersaturation, secondary crystals form on the basal surface of these platelets. Co-crystallization and rapid crystallization of BCP/HP promote the formation of defects that act as nucleation sites for secondary crystals, resulting in multilayer platelets. This is the key step. The multilayer platelets serve as second-generation seeds upon subsequent addition of BCP/HP blends and, with increasing supersaturation, lead to the sequential formation of uniform (3D) hedrites, sheaves, and spherulites. Similar structures can also be obtained by a simple one-pot direct self-assembly (heating-cooling-aging) protocol of PFS BCP/HP blends. In this case, for a carefully chosen but narrow temperature range, PFS HPs nucleate formation of uniform structures, and the annealing temperature regulates the supersaturation level. In both protocols, the competitive crystallization kinetics of HP/BCP affects the morphology. Both protocols exhibit broad generality. We believe the morphological transformation from 2D to 3D structures, regulated by defect formation, co-crystallization, and supersaturation levels, could apply to various semicrystalline polymers. Moreover, the 3D structures are sufficiently robust to serve as recoverable carriers for nanoparticle catalysts, exhibiting valuable catalytic activity and opening new possibilities for applications requiring exquisite 3D structures.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».