Spontaneous Demetallation of Mn<sup>(II)</sup>N<sub><i>x</i></sub> Catalytic Sites in Proton Exchange Membrane Fuel Cell Conditions
Notice bibliographique
Résumé
The present work is about a thermodynamic assessment of the stability behavior of several Mn (II) N x - and Mn (III) N x /C active sites in Mn/N/C catalysts at 298 and 353 K (80 °C) in the acidic environment of proton exchange membrane (PEM) fuel cells. The calculated Gibbs free energies for the manganese ion leaching reaction indicate that all Mn (II) N x active sites considered in this work are unstable in these conditions. However, the opposite is observed when a three-valent state is adopted for the Mn ion. The transition of manganese from the divalent to the trivalent state is accompanied by the addition of an axial ligand (particularly, by an O 2 molecule). The adsorption of an O 2 molecule to the metal ion of the sites to obtain O 2 ···Mn (III) N 4 /C, O 2 ···Mn (III) N (2+2) /C, or O 2 ···Mn (III) N (4+2) /C leads to highly resisting sites to acid leaching at 298 and 353 K. The thermodynamic stability toward acid leaching is also analyzed for the de-oxygenated Mn (III) N 4 /C, Mn (III) N (2+2) /C, and Mn (III) N (4+2) /C sites. Such sites are also rather stable toward demetallation. In addition, the importance of other aspects (Fenton reaction, electrochemical functionalization/corrosion) affecting the stability of Mn/N/C and Fe/N/C catalysts is also discussed. From this discussion, it is concluded that, contrary to demetallation and also to electro-functionalization/oxidation, Fenton reaction is not an important cause of instability either for Mn/N/C or for Fe/N/C cathode catalysts in fuel cells.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».