Electrocatalytic Nitrite Reduction in Neutral Water with Ni(II) and Co(II) Macrocycle Complexes: Catalytic Evaluation and Mechanistic Elucidation
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Nitrite anions, of anthropogenic origin, in the environment disrupt the nitrogen cycle making the electrocatalytic reduction of nitrite a significant objective. Homogeneous Ni(II) and Co(II) complexes bearing a macrocyclic supporting ligand consisting of a tridentate redox active bis(imino)pyridine moiety coupled with a tertiary amine donor site are effective and selective for the electrocatalytic reduction of nitrite to ammonium ion and hydroxylamine in buffered (pH 7) aqueous solutions. Controlled potential coulometry at potentials from −0.98 to −1.05 V vs Ag/AgCl in 4‐morpholinepropanesulfonic acid (MOPS) buffer yielded ammonium as the major product with Faradaic efficiencies ranging from 76–90 %. A foot‐of‐the‐wave analysis yielded calculated turn‐over frequencies of 61 s −1 and 28 s −1 for the Ni and Co complexes, respectively. The Ni complex displayed a higher selectivity for NH 4 + /NH 2 OH than the Co analog. A computational examination of the catalytic mechanism of the Ni complex was used to support and elucidate the proposed chemical steps, provide some energetic details of the electron and proton transfers, and present a rationale for the selectivity of this reduction.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».