Thermally activated delayed fluorescence Au‐Ag‐oxo nanoclusters: From photoluminescence to radioluminescence
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Thermally activated delayed fluorescence (TADF) materials have numerous applications in energy conversion and luminescent imaging. However, they are typically achieved as metal‐organic complexes or pure organic molecules. Herein, we report the largest Au‐Ag‐oxo nanoclusters to date, Au 18 Ag 26 (R 1 COO) 12 (R 2 C≡C) 24 ( μ 4 ‐O) 2 ( μ 3 ‐O) 2 ( Au 18 Ag 26 , where R 1 = CH 3 ‐, Ph‐, CHOPh‐ or CF 3 Ph‐; R 2 = Ph‐ or FPh‐). These nanoclusters exhibit exceptional TADF properties, including a small S 1 ‐T 1 energy gap of 55.5 meV, a high absolute photoluminescence quantum yield of 86.7%, and a microseconds TADF decay time of 1.6 μ s at ambient temperature. Meanwhile, Au 18 Ag 26 shows outstanding stability against oxygen quenching and ambient conditions. Atomic level analysis reveals the strong π⋯π and C‐H⋯π interactions from the aromatic alkynyl ligands and the enhancement of metal‐oxygen‐metal interactions by centrally coordinated O 2− . Modeling of the electronic structure shows spatially separated highest occupied molecular orbital and lowest unoccupied molecular orbital, which promote charge transfer from the ligand shell, predominantly carboxylate ligands, to O 2− ‐embedded metal core. Furthermore, TADF Au‐Ag‐oxo nanoclusters exhibit promising radioluminescence properties, which we demonstrate for X‐ray imaging. Our work paves the way for the design of TADF materials based on large metal nanoclusters for light‐emission and radioluminescence applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».