Pd 4d Orbital Overlapping Modulation on Au@Pd Nanowires for Efficient H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> Production
Notice bibliographique
Résumé
Isolating Pd atoms has been shown to be crucial for the design of a Pd-based electrocatalyst toward 2e – oxygen reduction reaction (ORR). However, there are limited studies focusing on the systematic compositional design that leads to an optimal balance between activity and selectivity. Herein, we design a series of Au@Pd core@shell structures to investigate the influence of the Pd 4d orbital overlapping degree on 2e – ORR performance. Density functional theory (DFT) calculations indicate that enhanced H 2 O 2 selectivity and activity are achieved at Pd n clusters with n ≤ 3, and Pd clusters larger than Pd 3 should be active for 4e – ORR. However, experimental results show that Au@Pd nanowires (NWs) with Pd 4 as the primary structure exhibit the optimal H 2 O 2 performance in an acidic electrolyte with a high mass activity (7.05 A mg –1 at 0.4 V) and H 2 O 2 selectivity (nearly 95%). Thus, we report that Pd 4, instead of Pd 3, is the upper threshold of Pd cluster size for an ideal 2e – ORR. It results from the oxygen coverage on the catalyst surface during the ORR process, and such an oxygen coverage phenomenon causes electron redistribution and weakened *OOH binding strength on active sites, leading to enhanced activity of Pd 4 with only 0.06 V overpotential in acidic media.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».