In Situ Electrochemistry of Formate on Cu Thin Films Using ATR-FTIR Spectroscopy and X-ray Photoelectron Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
Formate (HCOO – ) is the most dominant intermediate identified during carbon dioxide electrochemical reduction (CO 2 ER). While previous studies showed that copper (Cu)-based materials that include Cu(0), Cu 2 O, and CuO are ideal catalysts for CO 2 ER, challenges to scalability stem from low selectivity and undesirable products in the −1.0–1.0 V range. There are few studies on the binding mechanism of intermediates and products for these systems as well as on changes to surface sites upon applying potential. Here, we use an in situ approach to study the redox surface chemistry of formate on Cu thin films deposited on Si wafers using a VeeMAX III spectroelectrochemical (SEC) cell compatible with attenuated total reflectance Fourier transform infrared spectroscopy (ATR-FTIR). Spectra for surface species were collected in real time as a function of applied potential during cyclic voltammetry (CV) experiments. Results showed the reproducibility of CV curves on freshly prepared Cu/Si wafers with relatively high signal-to-noise ATR-FTIR absorbance features of surface species during these electrochemical experiments. The oxidation reaction of HCOO – to bicarbonate (HCO 3 – ) was observed using ATR-FTIR at a voltage of 0.27 V. Samples were then subjected to reduction in the CV, and the aqueous phase products below the detection limit of the SEC-ATR-FTIR were identified using ion chromatography (IC). We report the formation of glycolate (H 3 C 2 O 3 – ) and glyoxylate (HC 2 O 3 – ) with trace amounts of oxalate (C 2 O 4 2– ), indicating that C–C coupling reactions proceed in these systems. Changes to the oxidation state of surface Cu were measured using X-ray photoelectron spectroscopy, which showed a reduction in Cu(0) and an increase in Cu(OH) 2, indicating surface oxidation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».