Site-selective protonation enables efficient carbon monoxide electroreduction to acetate
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Electrosynthesis of acetate from CO offers the prospect of a low-carbon-intensity route to this valuable chemical––but only once sufficient selectivity, reaction rate and stability are realized. It is a high priority to achieve the protonation of the relevant intermediates in a controlled fashion, and to achieve this while suppressing the competing hydrogen evolution reaction (HER) and while steering multicarbon (C 2+ ) products to a single valuable product––an example of which is acetate. Here we report interface engineering to achieve solid/liquid/gas triple-phase interface regulation, and we find that it leads to site-selective protonation of intermediates and the preferential stabilization of the ketene intermediates: this, we find, leads to improved selectivity and energy efficiency toward acetate. Once we further tune the catalyst composition and also optimize for interfacial water management, we achieve a cadmium-copper catalyst that shows an acetate Faradaic efficiency (FE) of 75% with ultralow HER (<0.2% H 2 FE) at 150 mA cm −2 . We develop a high-pressure membrane electrode assembly system to increase CO coverage by controlling gas reactant distribution and achieve 86% acetate FE simultaneous with an acetate full-cell energy efficiency (EE) of 32%, the highest energy efficiency reported in direct acetate electrosynthesis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».