Organic matters, but inorganic matters too: column examination of elevated mercury sorption on low organic matter aquifer material using concentrations and stable isotope ratios
Notice bibliographique
Résumé
Abstract. Sorption of mercury (Hg) in soils is suggested to be predominantly associated with organic matter (OM). However, there is a growing collection of research that suggests that clay minerals and Fe/Mn oxides are also important solid phases for the sorption of soluble Hg in soil–groundwater systems. We use a series of (60 mL syringe based) column experiments to examine sorption and subsequent desorption of HgCl2 solutions (experiment 1 (EXP1): 46.1 ± 1.1 mg L−1; experiment 2 (EXP2): 144 ± 6 mg L−1) in low-OM (0.16 ± 0.02 %) solid-phase aquifer materials. Analyses of total Hg concentrations, Hg speciation (i.e. pyrolytic thermal desorption (PTD)), and Hg stable isotopes are performed on both solid- and liquid-phase samples across sorption and desorption phases of the experiments. The sorption breakthrough curve best fitted a Freundlich model. Despite the very low-OM content, the Hg equilibrium sorptive capacity in these columns is very high: 1510 ± 100 and 2320 ± 60 mg kg−1 for EXP1 and EXP2, respectively, and it is similar to those determined for high-OM soils. Data from the experiments on mass-dependent Hg stable isotope fractionation data from these experiments (described by δ202Hg) support preferential sorption of lighter isotopes to the solid-phase materials with results indicating an isotopically heavier liquid phase and an isotopically lighter solid phase. Desorption fits exponential decay models, and 46 ± 6 % and 58 ± 10 % of the sorbed Hg is removed from the solid-phase materials at the termination of desorption in EXP1 and EXP2, respectively. The divergence of δ202Hg values between liquid and solid phases also continues into desorption. This desorption profile is linked to the initial release of easily exchangeable Hg(II) species physically sorbed to Fe/Mn oxides and clay mineral surfaces (liquid phase enriched in heavy isotopes) and then slower release of Hg(II) species that have undergone secondary reaction to more stable/less-soluble Hg(II) species and/or diffusion/transport into the mineral matrices (processes favouring lighter isotopes; solid phase enriched in lighter isotopes). The secondary production of Hg(0) within the columns is confirmed by PTD analyses that indicate distinct Hg(0) release peaks in solid-phase samples at <175 ∘C, which again agrees with field observations. Retardation (RD) and distribution (KD) coefficients are 77.9 ± 5.5 and 26.1 ± 3.0 mL g−1 in EXP1, respectively, and 38.4 ± 2.7 and 12.4 ± 0.6 mL g−1 in EXP2, respectively. These values are similar to values derived from column experiments on high-OM soil and provide the basis for future Hg fate and transport modelling in soil–groundwater systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».