First-Principles-Based Kinetic Monte Carlo Model of Hydrogen Evolution Reaction under Realistic Conditions: Solvent, Hydrogen Coverage and Electric Field Effects
Notice bibliographique
Résumé
The hydrogen evolution reaction (HER) plays an important role in electrocatalytic water splitting. Despite the progress on the development of HER catalysts, the dynamic evolution of HER reaction under realistic electrochemical conditions considering the electric field, solvent, and hydrogen coverage effects is still unclear. In this study, a first-principles-based H surface coverage and potential-dependent kinetic Monte Carlo (KMC) HER model on the Pt (111)/Pt (100) surface is presented. The reaction kinetics and electronic structure analysis of HER on Pt surfaces in the presence of dihydrated proton (H 5 O 2 + ) and H surface coverage is investigated using density functional theory (DFT). The HER KMC model was developed based on the DFT-calculated energetics. The KMC simulation results showed that consideration of H 5 O 2 + species and dynamic evolution of H coverage is essential for accurate description of HER reaction on the Pt catalyst, which fits well with HER polarization data. Moreover, sensitivity analysis shows that HER on Pt (111) is mainly affected by the Tafel step. On the Pt(100) surface, HER is primarily governed by the Heyrovsky pathway. Surface species evolution analysis demonstrates that the high working potential accelerated the formation of [Pt-2H] species, leading to increased H coverage and accelerating the HER process. The predicted weakened H binding strength and increased H coverage at high HER working potential was verified by in situ attenuated total reflection Fourier transformed infrared spectroscopy analysis. Overall, the proposed DFT-KMC model represents the state-of-art dynamic simulation of catalytic HER reaction, providing important insights into the evolution of HER under realistic operation conditions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».