Synergistic Lewis and Brønsted Acid Sites Promote OH* Formation and Enhance Formate Selectivity: Towards High‐efficiency Glycerol Valorization
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Notice bibliographique
Résumé
Abstract As a sustainable valorization route, electrochemical glycerol oxidation reaction (GOR) involves in formation of key OH* and selective adsorption/cleavage of C−C(O) intermediates with multi‐step electron transfer, thus suffering from high potential and poor formate selectivity for most non‐noble‐metal‐based electrocatalysts. So, it remains challenging to understand the structure–property relationship as well as construct synergistic sites to realize high‐activity and high‐selectivity GOR. Herein, we successfully achieve dual‐high performance with low potentials and superior formate selectivity for GOR by forming synergistic Lewis and Brønsted acid sites in Ni‐alloyed Co‐based spinel. The optimized NiCo oxide solid‐acid electrocatalyst exhibits low reaction potential (1.219 V@10 mA/cm 2 ) and high formate selectivity (94.0 %) toward GOR. In situ electrochemical impedance spectroscopy and pH‐dependence measurements show that the Lewis acid centers could accelerate OH* production, while the Brønsted acid centers are proved to facilitate high‐selectivity formation of formate. Theoretical calculations reveal that NiCo alloyed oxide shows appropriate d ‐band center, thus balancing adsorption/desorption of C−O intermediates. This study provides new insights into rationally designing solid‐acid electrocatalysts for biomass electro‐upcycling.
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle