High order transient absorption spectroscopy: a new technique for probing multiple excitations
Notice bibliographique
Résumé
Transient absorption (TA) spectroscopy gives dynamical information about excited states and spectral information about their excitations. If the pump pulses are strong, then multiple excitations can be produced, and the signal has contributions from single excitations mixed with those from multiple excitations. I will describe a new technique in which TA spectra are acquired at several pump intensities, enabling extraction of high signal-to-noise TA spectra and systematically separated high-order spectra [1,2]. I will show the spectral and dynamical information in high-order spectra. The higher orders contain information both about multiply excited states and singly excited states that are usually dark. I will give an intuitive taxonomy of the response pathways that characterize these high-order signals, extending the standard TA pathways -- stimulated emission, excited-state absorption, and ground-state bleach -- to higher orders. I will show examples from several molecular and solid-state systems. [1] Malý, Lüttig, Rose, Turkin, Lambert, Krich, and Brixner, Nature 616 280 (2023) [2] Lüttig, Rose, Malý, Turkin, Bühler, Lambert, Krich, and Brixner, J Chem Phys 158 234201 (2023)
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,003 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».