Adjacent Axial Ligand Enables Secondary Coordination Effects in Metal-Nitrogen-Carbon Towards Improved Scaling Relation of Oxygen Electrocatalysis
Notice bibliographique
Résumé
Heterogenous single-atom catalysts (SACs) are reminescent of homogenous catalysts because of similarity of structural motif of active sites, opening a window for applying merits of homogenous catalysts to address issues in hetereogenous catalysis. In heterogeneous oxygen electrocatalysis, the homogeneity of adsorption patterns of reaction intermediates leads to scaling relationships that limit their activities. In contrast, homogeneous catalysts can circumvent such limits by selectively altering the adsorption of intermediates through secondary coordination effects (SCE). This inspired us to explored SCE in metal-nitrogen-carbon (M-N-C), a promising type of oxygen electrocatalysts. First-principles calculations on M-N-C containing two adjacent four-nitrogen-coordinated metal centers show that axial ligand in proximate active sites induces SCE that selectively stabilize OOH intermediate, disrupt scaling relation between oxygen-species, and eventually increase the catalytic activity in oxygen evolution reactions. Additionally, the activity of oxygen reduction reaction of selected M-N-C is also enhanced by such SCE. Our computational work underscored the critical role of SCE in shaping activities of SACs, particularly in breaking stubborn scaling relationships, and demonstrated its potential of leveraging it to tackling challenges in heterogeneous catalysis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».