Investigating lignin’s ice nucleation mechanisms by applying nano-particle synthesis and high-speed cryo-microscopy
Notice bibliographique
Résumé
Due to the changing climate, wildfires globally have been increasing in size and intensity. With the increase of these biomass burning events there is a surge of organic aerosols present in the atmosphere. Recent evidence from our group and the community suggests that organic aerosols can catalyze heterogeneous ice nucleation.1–3 Currently, heterogeneous ice nucleation is the largest source of uncertainty in climate models as it governs the formation of mixed-phase clouds, important climate regulators linked to annual precipitation and global cloud coverage. We are interested in what impact an increase in atmospheric biomass burning aerosols will have on mixed-phase cloud formation.An important component of organic biomass aerosols is lignin, a macromolecule which provides strength and structure to vascular plants. Lignin has been measured as a notably recalcitrant component of organic aerosols following biomass burning events.4,5 To elucidate the role of morphology and size of biomass burning organic aerosols in ice nucleation, we synthesized nanoparticles from commercially available Kraft lignin via a facile nanoprecipitation process.6,7 The nanoparticles were centrifugally separated by size, characterized by dynamic light scattering (DLS) and by transmission electron microscopy (TEM), then tested for their freezing ability in our home-built Freezing Ice Nuclei Counter (FINC).8 Next, the freezing mechanism and location of onset freezing for lignin was investigated using a high-speed camera on a cryo-microscope.9 Cylindrical droplets, between two glass slides, were frozen to localize the onset location of freezing at the air-water interface (AWI) or in the bulk of the droplets. Videos of single freezing events were recorded with a time resolution of over 2000 frames per second.Our preliminary results suggest that lignin nanoparticles ranging in size from 50 – 500 nm in diameter are ice active at -15 ºC, well above the background freezing of the instrument (-25 °C). Normalizing the freezing data to mass and surface area suggests that aggregation facilitates ice nucleation. Moreover, the high-speed videos suggest that lignin’s ice nucleation activity is higher closer to the AWI of a droplet, indicating that hydrophobic interactions could be responsible for the aggregation of lignin and adsorption at the AWI, similar to the behavior of surfactants. These findings help understand how lignin within biomass burning organic aerosols are able to nucleate ice and hence impact the ice crystal concentration in mixed-phase clouds.References:(1)        Bogler, S.; Borduas-Dedekind, N. Atmospheric Chem. Phys. 2020, 20 (23), 14509–14522.(2)        Knopf, D. A. et al., Atmos Chem Phys 2014, 14 (16), 8521–8531.(4)        Shakya, K. M. et al., Environ. Sci. Technol. 2011, 45 (19), 8268–8275.(5)        Myers-Pigg, A. N. et al., Environ. Sci. Technol. 2016, 50 (17), 9308–9314.(6)        Lievonen, M. et al., Green Chem. 2016, 18 (5), 1416–1422.(7)        Zou, T. et al., J. Phys. Chem. B 2021, 125 (44), 12315–12328.(8)        Miller, A. J. et al., Atmospheric Meas. Tech. 2021, 14 (4), 3131–3151.(9)        Bieber, P.; Borduas-Dedekind, N. ChemRxiv 2023. (preprint)
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».