In‐Plane Topological‐Defect‐Enriched Graphene as an Efficient Metal‐Free Catalyst for pH‐Universal H<sub>2</sub>O<sub>2</sub> Electrosynthesis
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Developing efficient metal‐free catalysts to directly synthesize hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) through a 2‐electron (2e) oxygen reduction reaction (ORR) is crucial for substituting the traditional energy‐intensive anthraquinone process. Here, in‐plane topological defects enriched graphene with pentagon‐S and pyrrolic‐N coordination (SNC) is synthesized via the process of hydrothermal and nitridation. In SNC, pentagon‐S and pyrrolic‐N originating from thiourea precursor are covalently grafted onto the basal plane of the graphene framework, building unsymmetrical dumbbell‐like S─C─N motifs, which effectively modulates atomic and electronic structures of graphene. The SNC catalyst delivers ultrahigh H 2 O 2 productivity of 8.1, 7.3, and 3.9 mol g catalyst −1 h −1 in alkaline, neutral, and acidic electrolytes, respectively, together with long‐term operational stability in pH‐universal electrolytes, outperforming most reported carbon catalysts. Theoretical calculations further unveil that defective S─C─N motifs efficiently optimize the binding strength to OOH * intermediate and substantially diminish the kinetic barrier for reducing O 2 to H 2 O 2 , thereby promoting the intrinsic activity of 2e‐ORR.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,002 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».