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Enregistrement W4393318756 · doi:10.1021/acs.jpcb.3c07999

Electrolyte Dependence of Li<sup>+</sup> Transport Mechanisms in Small Molecule Solvents from Classical Molecular Dynamics

2024· article· en· W4393318756 sur OpenAlexfundno aff
Emily Crabb, Abhishek Aggarwal, Ryan Stephens, Yang Shao‐Horn, Graham Leverick, Jeffrey C. Grossman

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Physical Chemistry B · 2024
Typearticle
Langueen
DomaineEngineering
ThématiqueAdvancements in Battery Materials
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaNational Energy Research Scientific Computing CenterShell
Mots-clésSolvationElectrolyteChemistryMetadynamicsChemical physicsSolvation shellSolventMolecular dynamicsIonBattery (electricity)Computational chemistryThermodynamicsPhysical chemistryOrganic chemistryElectrodePhysics

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

As demands on Li-ion battery performance increase, the need for electrolytes with high ionic conductivity and a high Li + transference number ( t Li ) becomes crucial to boost power density. Unfortunately, t Li in liquid electrolytes is typically <0.5 due to Li + migrating via a vehicular mechanism, whereby Li + diffuses along with its solvation shell, making its diffusivity slower than the counteranion. Designing liquid electrolytes where the Li + ion diffuses independently of its solvation shell is of significant interest to enhance the transference number. In this work, we elucidate how the properties of the solvent influence the Li + transport mechanism. Using classical molecular dynamics simulations, we find that a vehicular mechanism can be increasingly preferred with a decreasing solvent viscosity and increasing interaction energy between the solvent and Li + . Thus, a weaker interaction energy can enhance t Li through a solvent-exchange mechanism, ultimately improving Li-ion battery performance. Finally, metadynamics simulations show that in electrolytes where a solvent-exchange mechanism is preferable, the energy barrier to changing the coordination environment of Li + is much lower than in electrolytes where a vehicular mechanism dominates.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Simulation ou modélisation · Signal consensuel: Simulation ou modélisation
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,004
Score d'incertitude au seuil0,011

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0010,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0010,001
Communication savante0,0010,002
Science ouverte0,0010,000
Intégrité de la recherche0,0010,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0030,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,006
Tête enseignante GPT0,217
Écart entre enseignants0,211 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeSimulation ou modélisation
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations26
Publié2024
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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