Hydrogen Spillover Is Regulating Minority Rh<sub>1</sub> Active Sites on TiO<sub>2</sub> in Room-Temperature Ethylene Hydrogenation
Notice bibliographique
Résumé
The complicated dynamics of active sites on single-atom catalysts under reducing conditions limits their applications in hydrogenation reactions and mechanistic understanding. Herein, we report that on Rh 1 /TiO 2, *H spillover during room-temperature ethylene hydrogenation hydroxylates and reduces TiO 2, enhancing the intrinsic activity of Rh 1 by 9-fold. Spectroscopic and kinetic evidence suggests that the spillover of *H is suppressed by their facile reaction with C 2 H 4, most of the spilled *H are nonreactive spectators, and >99% turnovers occur on a small subset (<20%) of exposed “active Rh 1 ”. Steady-state kinetics indicates competitive adsorption between H and C 2 H 4, H 2 dissociation is the rate-determining step, and the apparent activation barrier ( E a,app ) of the reaction is ∼48 kJ/mol. The evolution of Rh 1 under H 2 was further tracked by spectroscopic and microscopic techniques at elevated temperatures. At 200 °C, more Rh 1 are exposed, but these Rh 1 are at least 5-fold less active than that of the “active Rh 1 ”. At 300 °C, Rh clusters derived from Rh 1 become the main active sites, shifting E a,app to 62 kJ/mol, characteristic of Rh nanoparticles. At ≥400 °C, larger and more active Rh particles in the strong metal–support interaction state are created. This work revealed the unexpected regulation effects of *H spillover on M 1 active sites under ambient conditions, differentiated the minority active M 1 sites, and demonstrated how the stability of M 1 under reducing atmospheres affects hydrogenation catalysis.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,001 |
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