Identification of ruthenium chloride complexes in the coordination precursor <i>Ruthenium Blue</i> and its oxidation products
Notice bibliographique
Résumé
The Ru x Cl y compounds that make up the widely used Ru coordination precursor, Ruthenium Blue, have been difficult to identify due to fast air-driven oxidation. To explore the coordination between Ru and aminated polysaccharides, the reaction between reducing glucosamine (GlcN) and Ruthenium Blue was investigated. A blue vibrant solution, indistinguishable from that of Ruthenium Blue, was obtained after reflux of GlcN/RuCl 3 :3H 2 O in ethanol, but unlike Ruthenium Blue, the blue colour of the reaction product persisted after prolonged exposure to air. Mass spectrometry (MALDI-ToF-MS) of the blue solution did not detect GlcN-Ru ligands. Instead, isotope patterns for singly charged Ru x Cl y clusters were observed for [RuCl 4 ] − , [Ru 2 Cl 6 ] − , [Ru 2 Cl 7 ] − , [Ru 3 Cl 8 ] − , [Ru 3 Cl 9 ] − , [Ru 4 Cl 11 ] − , and [Ru 5 Cl 12 ] − . Extended exposure to air led to a colour change of the blue solution to green and finally to yellow. The MS spectrum of the green solution showed lower amounts of the higher order [Ru 4 Cl 11 ] − and [Ru 5 Cl 12 ] − , and that of the yellow solution displayed mostly [RuCl 4 ] − . The compositions identified by MS allowed the determination of structures and corresponding electronic excitations by ab initio calculations using density functional theory. The excitation energies were matched to physically perceived colours with CIE1931 colour matching functions, with a noteworthy association of [Ru 4 Cl 11 ] − to blue. We propose that the presence of the reducing monosaccharide slowed the oxidation of the Ru x Cl y clusters in the blue solution and that the structures identified are, at least in part, constituents of Ruthenium Blue. These data may also be useful in the development of Ru-based reagents for catalysis and radiotherapy applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».