Pore Perfection vs Defect Design: Examining the Complex Relationship between Pore Structure and Carbon Dioxide Adsorption in Zr-Based MOFs
Notice bibliographique
Résumé
This work examines the relationship between defects, pore size, and pore functionalization as it pertains to the enthalpy of adsorption between carbon dioxide and zirconium-based metal–organic frameworks (UiO-66 and UiO-67). When UiO-66 is synthesized without defects, carbon dioxide adsorption is more exothermic relative to when UiO-66 contains defects (−24.3 vs −20.9 kJ/mol). We repeated the experiments with pristine/defective UiO-67 and observed the opposite trend (−16.9 vs −21 kJ/mol), albeit less exothermic. With the exception of defective UiO-66, which had no change in the enthalpy of adsorption, dehydrating the cluster of pristine/defective UiO-66 (−21 kJ/mol) and UiO-67 (−14 kJ/mol) produced materials that were less exothermic upon carbon dioxide adsorption. This work indicates that there is a hierarchy of adsorption interactions that can work independently or in tandem to increase the enthalpy of adsorption. These include the small tetrahedral pore of UiO-66, hydrogen bonding, and dispersion interaction enhanced by the electron-withdrawing Zr(IV). Postsynthetic modification of the node with methanol/methoxy groups had a strong effect on the defect containing UiO-66. In this MOF, the pore sizes appeared nearly identical to the pristine UiO-66 and contained an enthalpy adsorption of −28 kJ/mol; this is the highest value obtained in this work.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».