Molecular Simulation Methods of Evaporating Electrosprayed Droplets
Notice bibliographique
Résumé
Molecular simulations provide considerable insight in elucidating the relation between the release of a macromolecule from charged droplets and its charge state, and in determining possible location of the charge in macroions detected by mass spectrometry. However, there is a number of significant challenges to consider in the modeling. These challenges include the effect of the droplet-size dependent chemistry in the charge state of a macroion, limitations in force fields, performance of efficient droplet evaporation at any temperature, and efficient treatment of the electrostatic interactions. Here, we present a robust methodology for molecular simulations that allows for the study of the chemistry and interactions of macromolecules within a droplet, and the relation of the dynamics of the process of interest to the solvent evaporation rate. The competition of these dynamical processes will determine the mass spectrum. We discuss the simulation setup and the treatment of the electrostatic interactions. Multilevel summation method (MSM) has been developed [Hardy et al. ``Multilevel summation method for electrostatic force evaluation'' J. Chem. Theory Comput. {\bf 11}, 766 (2015)] for the efficient treatment of electrostatics in non-periodic and semi-periodic systems, charged and neutral. We present comparison of MSM with particle-mesh Ewald (PME) method in order to show MSM's ability to study conformational changes of macromolecules in droplets. We demonstrate the capability of spherical boundary condition and MSM in the studies of physical and chemical process in droplets by using the example of the Rayleigh jet formation and charge emission from it.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».